Năm Nhâm Tuất 1802, vua Gia Long nghĩ Bắc Hà mới bình định, dân vật đổi mới, cố đô Thăng Long lại là trung tâm của Bắc thành với nghìn năm văn hiến đồng thời cũng là nơi đã từng chứng kiến bao cuộc thăng trầm của lịch sử dân tộc, nên được trọng thần để trấn thủ bèn phong cho ông làm Tổng trấn Bắc thành[9], còn vua trở về kinh đô Phú Xuân (tức Huế ngày nay). Ban cho sắc ấn trong ngoài mười một trấn đều thuộc vào cả, các việc truất nhắc quan lại, xử quyết việc án, đều được tiện nghi làm việc, sau mấy năm mà đất Bắc Hà được yên trị.

Vào tháng Chạp năm 1802, tại Thuận Hóa, ông đứng chủ tế ở lễ truy điệu các tướng sĩ bỏ mình trong cuộc chiến giữa Nguyễn Ánh với lực lượng Tây Sơn. Ông đã soạn bài "Văn Tế Tướng Sĩ Trận Vong", lúc tế ông đọc bài văn này, lấy cái cảm tình của một ông võ tướng mà giãi bày công trạng anh hùng của kẻ đã qua, thổ lộ tấm lòng thương tiếc của người còn lại, lời văn thống thiết, giọng văn hùng hồn, đây thật là một áng văn chương tuyệt bút của nền văn học Việt Nam.

Do một sự giao hoà tự nhiên của đất trời mà sách còn chép rằng: "khi Tiền quân Nguyễn Văn Thành đọc bài văn tế trên, chung quanh đài lễ mây mù khói nổi, vang vọng tiếng gươm đao chát chúa và tiếng ngựa hí cuồng. Trên không trung, từng luồng gió rít ngang, nghe mơ hồ tiếng than vãn nhớ thương lẫn tiếng chân người rầm rập đi qua. Khi bài văn tế kết thúc, trời quang, mây mù tan hết, cảnh vật chung quanh trở nên tĩnh lặng như cũ. Phải chăng đây là oan hồn của bao nhiêu binh lính và lương dân đã bỏ mình trong chiến trận, hiển linh để nghe bài văn tế giải oan cho họ?""[11].

Là một võ tướng, Nguyễn Văn Thành lại là người rất coi trọng việc giáo dục học hành thi cử, năm Quý Hợi 1803, ông cho khắc in Thánh Dụ Quảng Huấn. Giáp Tý 1804, ông tâu:"Hiện nay thánh thượng lưu ý đào tạo nhân tài, chia đặt đốc học, rèn đúc học trò, để cống hiến cho đất nước. Đó thực là cơ hội lớn để sửa đổi phong tục tác thành nhân tài. Nhưng sự dạy dỗ mới bắt đầu thì văn khoa cử nên có kiểu mẫu để làm khuôn phép cho học trò. Vậy xin chuẩn định học quy, khiến cho người dạy lấy đó mà dạy học trò và học trò lấy đó làm chuyên nghiệp để cho giảng dạy khảo khóa lấy đó mà theo". Vua liền chuẩn lời tâu.

Cũng trong năm Giáp Tý 1804 ông đã nỗ lực thống nhất các đồ cân, đo, lường ở các trấn Bắc Thành. Đồng thời ông còn cho đúc thước đạc điển được dùng từ Quảng Bình trở vào Nam và thước Kinh được dùng từ Nghệ An trở ra Bắc.[12]

Cùng thời gian lãnh mệnh triều đình đứng ra coi việc xây dựng lại Bắc Thành, ông đã cho tu bổ Văn Miếu-Quốc Tử Giám, dựng thêm Khuê Văn Các. Đây là một kiến trúc có giá trị độc đáo về khía cạnh văn hóa và mỹ thuật. Công việc được hoàn thành vào mùa thu năm 1805. Kiến trúc được đặt ở cửa Nghi Môn và chính tại đây hằng năm vào mùa Xuân và mùa Thu, chọn hai ngày Đinh lệnh cho quan đến tế, lại lấy bốn tháng giữa Xuân, Hạ, Thu, Đông tổ chức khảo thí học trò.

Năm Bính Dần 1806, sau khi xem xét kỹ lưỡng nguồn gốc đường biên giới phía bắc dựa vào địa dư từ thuở trước đến thực tế hiện tại Tiền quân Thành đã đề nghị đưa thư và xin đề cử người trao đổi với quan nhà Thanh, vạch rõ địa giới hai nước, dù vua Gia Long chưa quyết định. Vào mùa đông cùng năm, khi vào kinh chầu, Tiền quân Thành đã dâng bản đồ nội ngoại 11 trấn và các phủ, châu, huyện tất cả 164 bản.

Tháng 12 năm Đinh Mão 1807, Tiền quân Thành cho khắc sách Đại học diễn nghĩa.[12]

Năm Kỷ Tị 1809, gặp Bắc Thành dân đói, ông dâng sớ tâu: "Nước lấy dân làm gốc, dân lấy ăn làm đầu. Sau khi các trấn bị thiên tai, nhân dân ngày càng đói lắm, xin bàn cách phát chẩn và cho vay để đỡ túng ngặt cho dân". Vua đều nghe theo[13].